固固相变作为一种重要的物质行为，普遍存在于自然界中，如石墨-金刚石相变、钢的马氏体转变、陶瓷相变、电荷密度波相变等。通常，固固相变可分为两种类型：一类是位移型（马氏体）相变，通过原子的短程位移而发生结构演变进而实现相变；另一类是重构型相变，伴随化学键的断裂和重构，在相变临界点处表现出大的潜热和热滞现象。

与位移型固固相变相比，重构型相变因化学键断裂而需要克服较大的自由能势垒，常表现出缓慢的相变动力学。亚氧化钛Ti₃O₅的β相与λ相之间的转变是一种典型的一阶重构型固固相变，然而却表现出反常的超快可逆动力学特性。相变过程可通过施加压力—热、压力—光以及压力—电流等外部条件实现超快可逆调控，有望在光学存储、能量存储和传感器等领域获得应用。但是，现有的实验技术因缺乏足够的空间和时间分辨率，很难捕捉到超快相变过程中的演化信息，而原子尺度模拟固固相变则需要大体系（超万原子数）、长时间尺度（纳秒级别）动力学的精确描述。

中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心材料设计与计算研究部机器学习团队与西北工业大学、东北大学以及奥地利维也纳大学研究者合作，发展了动态主动机器学习及矩张量势函数模型，结合先进增强采样技术，为亚氧化钛Ti₃O₅体系成功开发了精度与效率兼顾的矩张量机器学习势，既保持了传统经验力场高的计算效率，又兼具第一性原理高的计算精度。研究人员基于该机器学习势，计算获得了与实验相符的温度-压力相图；通过大规模、长时间尺度的原子模拟，揭示了亚氧化钛Ti₃O₅的β相至λ相的独特逐层相变机制，即先在ab平面内二维形核并生长，然后由应变驱动发生沿c轴逐层转变。这种面内形核、借助亚稳中间相的逐层面外扩展的多步相变动力学机制显著降低了β↔λ转变的相变能垒，是亚氧化钛Ti₃O₅超快、可逆相变的关键。

相关结果以“Layer-by-layer phase transformation in Ti₃O₅ revealed by machine-learning molecular dynamics simulations”为题，于4月9日发表在Nature Communications期刊上【Nature Communications 15,3079 (2024)】。金属所刘鸣凤特别研究助理和王建韬博士研究生与西北工业大学胡俊伟博士研究生为共同第一作者；金属所刘培涛研究员和西工大牛海洋教授为共同通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金基础科学中心项目、国家重点研发计划、中国科学院R&D项目和院级人才项目的资助。

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图1. 机器学习势开发及基于巨分子动力学的亚氧化钛相变模拟

图2. 亚氧化钛相变势能面和相变亚稳中间相

图3. 亚氧化钛β-λ相变的大尺度原子模拟揭示的逐层转变机制

图4. 亚氧化钛β↔λ相变面内形核和长大的动力学机制