二维铁电半导体对于推动信息存储、能量转换和神经形态计算领域的发展至关重要。其中，α-In₂Se₃凭借独特的面内-面外铁电极化耦合特性而备受关注：这种耦合效应可有效抑制材料在纳米尺度面临的退极化场问题，使其能在单层极限厚度下仍然保持稳定的铁电性。理论计算表明，α-In₂Se₃可能以能量简并的两种晶体结构存在—畸变闪锌矿 (ZB’) 和畸变纤锌矿 (WZ’) 结构。然而，实验迄今仅观测到闪锌矿相结构，纤锌矿型α-In₂Se₃相的存在及其铁电特性尚未被证实。

针对这一挑战，中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心胡卫进研究员联合杨腾研究员及国内外多家研究机构，创新结合脉冲激光沉积和化学气相沉积技术，在Si晶圆上实现厘米级纤锌矿型α-In₂Se₃薄膜的均匀制备。研究人员证实该材料为窄带隙二维铁电半导体 (居里温度 > 620 K，带隙低至0.8 eV)，并展示了其在光控神经形态计算领域中的应用。近日，该成果以“2D ferroelectric narrow-bandgap semiconductor Wurtzite’type α-In₂Se₃ and its silicon-compatible growth”为题,发表于Nature Communications上。

研究人员采用脉冲激光技术在硅衬底上制备非晶In₂Se₃前驱体薄膜，结合化学气相沉积技术原位硒化，突破传统化学气相沉积易导致多相混杂、难以大面积生长的瓶颈，实现了厘米级纤锌矿型α-In₂Se₃薄膜的均匀制备(图1)。通过高分辨透射电镜原子尺度表征，揭示其铁电畴呈层状有序排布，相邻铁电畴由中心对称的非极性畴壁分隔，形成头对头或尾对尾的带电畴壁结构。其铁电畴可通过外电场翻转，并具备优异的高温稳定性 (图2)。

有趣的是，光吸收性能表明纤锌矿型α-In₂Se₃为间接带隙半导体，其带隙呈现显著厚度依赖性：单层带隙约为1.6 eV，厚膜带隙降低至0.8 eV。理论计算表明，带电畴壁可在导带底引入额外的能带是带隙缩减的主导机制。得益于窄带隙，材料展现出优良的光吸收性能，其光吸收系数在紫外波段（244 nm）达1.3×10⁶/cm，超越硅、砷化镓等传统半导体材料（图3）。

利用材料独特的铁电和光敏特性，研究人员进一步构建了基于Pt/WZ’-In₂Se₃/Pt结构的面内类神经突触器件。其I-V特性曲线展现和铁电极化翻转相关的瞬态电流峰，其翻转电压同扫描频率呈指数关系。该电流峰源于铁电畴翻转及其驱动的电荷注入与俘获效应（图4）。通过电压脉冲，研究人员可精准调控器件电导态，以模拟生物神经突触的长时程增强和长时程抑制特性。进一步利用可见光辐照，可显著提升器件动态电导范围、线性度与对称性，使其在神经形态计算的监督模式分类任务中实现92.3%的高识别准确率 (图5)。

论文第一作者为金属所功能材料与器件研究部研究生江余璇，河北大学宁兴坤副教授、金属所研究生刘仁辉、山东大学宋克鹏研究员为论文共同第一作者。所外合作者包括沙特苏丹王子大学Sajjad Ali 教授、华南师范大学樊贞研究员、山西大学秦成兵教授、浙江大学薛飞研究员、新加坡国立大学Lain-Jong Li 教授。

该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、中国科学院战略性先导科技专项、中国科学院国际合作计划、辽宁省中央引导地方科技发展专项的资助。

全文链接

图1. 硅晶圆上纤锌矿型α-In₂Se₃薄膜的原位输运生长

图2. 纤锌矿型α-In₂Se₃的微观结构与铁电性能表征

图3. 纤锌矿型α-In₂Se₃的光学性质与电子能带结构

图4. 纤锌矿型α-In₂Se₃基两端器件的I-V特性与阻变行为

图5. 面向监督学习的光控类神经突触器件性能