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用于氧气还原反应的Fe/N/C电催化剂活性位结构的研究取得重要进展
 
2014-08-28 | 文章来源:催化材料研究部        【 】【打印】【关闭

  燃料电池作为21世纪清洁、高效的动力源之一,已经成为当前科学研究的热点。而氧气还原反应是燃料电池阴极反应,由于其反应速率相对阳极反应速率更低,已经成为提高燃料电池整体性能的决定性因素。而用于提高氧气还原反应速率的传统催化剂是铂催化剂,由于金属铂的价格昂贵以及资源稀缺等原因,极大地限制了燃料电池的大规模应用。近几年的研究发现,Fe/N/C非贵金属电催化剂在氧气还原反应中显示出了接近于金属铂的催化性能,成为一种有望取代铂的催化剂。然而,由于Fe/N/C催化剂具有多相复杂的结构,所以对Fe/N/C催化剂中催化活性位结构的确定一直是这类非贵金属催化剂研究的难题。

  针对此难题,沈阳材料科学国家(联合)实验室催化材料研究部苏党生研究员、朱延松博士研究生等,成功合成了三种有代表性的Fe/N/C催化剂,并对这三种催化剂的结构和性能进行了系统研究。他们利用高分辨电镜(如图1)、穆斯堡尔谱(如图2)等表征技术首次确定了Fe/N/C催化剂中催化活性位的结构,发现这是一种铁的配合物FeN6(如图3),并排除了此前认为活性位是铁的一些晶态物质(如:FeS、Fe3C)的可能。这部分工作以快讯形式于8月在AngewandteChemie International Edition在线发表(DOI: 10.1002/anie.201405314)。

  该活性位结构的确定,对Fe/N/C非贵金属催化剂反应机理的研究,以及提高催化剂活性的方面,都具有很高的指导意义。该研究得到了国家重点基础研究发展计划973项目(批准号:2011CBA00504)和国家自然科学基金(批准号:51221264、21303226)资助。

1  Fe/N/C催化剂中铁晶态物质的透射电镜图 (a): STEM; (b), (c): HRTEM; (d): HAADF-STEMMaps

2  Fe/N/C催化剂穆斯堡尔谱

3  Fe/N/C催化剂活性位结构示意图

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