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稀土双硅酸盐的低热膨胀系数原子级结构起源研究
 
2023-03-03 | 文章来源:沈阳材料科学国家研究中心陶瓷及复合材料研究部        【 】【打印】【关闭

  连续纤维增强碳化硅陶瓷基复合材料(SiCf/SiC CMC)是下一代高推重比、大推力航空发动机热结构部件的关键材料。在发动机的严苛燃气服役环境中,必须在SiCf/SiC复合材料构件表面涂覆环境障涂层,来阻止或减缓燃气环境造成的材料腐蚀侵伤。耐高温、强耐蚀、抗热冲击的环境障涂层是先进航空发动机创新发展的核心保障技术之一。稀土硅酸盐环境障涂层是国际公认的新一代环境障涂层优选体系,其与SiCf/SiC基体的热膨胀匹配性和低热应力是决定涂层热循环可靠性的首条条件。 

  中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心陶瓷及复合材料研究部环境障涂层团队与技术支撑部透射技术组合作,将先进的积分差分相位衬度扫描透射电子显微技术(integrated differential phase contrast scanning transmission electron microscopyiDPC-STEM)应用于稀土双硅酸盐结构的原子级成像,以高温稳定性好、热膨胀匹配优异的γ相双硅酸钬(γ-Ho2Si2O7)为研究对象,获取了其包含氧原子在内的局域结构信息;结合第一性原理分子动力学模拟高温下的原子振动轨迹和键长变化,以及拉曼光谱和红外光谱表征相应的振动模式,发现具有直线Si-Obridge-Si桥结构的[Si2O7]结构单元中桥O原子的横向振动模是这类氧化物低热膨胀系数的结构起源与物理机制。利用iDPC-STEM技术对γ-Ho2Si2O7显微成像的结果,研究团队成功解析了[100]方向上HoSi,以及O原子的排布方式,清晰观察到由顶角相连的[SiO4]四面体组成的[Si2O7]双四面体单元,其中Si-Obridge-Si的键角为180 o。研究发现桥接O原子与临近Ho原子的投影距离约为与临近Si原子距离的两倍,Ho-O间的键合作用较弱,导致桥O原子发生横向振动的自由度较大,为计算模拟和光谱学测量结果提供了直观的原子级实验证据。相比于高角环形暗场像(HAADF-STEM)iDPC-STEM图像衬度与原子序数近似呈线性关系,有利于轻、重元素同时成像,且可以保持较高的图像解析分辨率和信噪比。 

  相关成果以“Atomic structural visualization on γ-Ho2Si2O7 using iDPC-STEM technique and its correlation with thermal expansion as advanced environmental barrier coating”发表于Materials Today Physics (30, 2023, 100961)。特别研究助理吕熙睿为论文的第一作者,张洁研究员等为论文的通讯作者。 

  该项工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、国家科技重大专项、辽宁省兴辽英才计划项目、辽宁省自然科学基金及沈阳材料科学国家研究中心项目等项目的资助,在电子显微学技术方面得到了沈阳材料科学国家研究中心技术支撑部的大力支持。 

图1 结合理论模拟与iDPC-STEM技术揭示了双硅酸钬低热膨胀系数的原子级起源与物理机制,为研发高可靠的稀土硅酸盐环境障涂层提供了科学思路。

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