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燃料包壳材料高温控氧液态铅铋腐蚀行为研究
2022-06-28  |          【 】【打印】【关闭

  以铅铋共晶(LBE)为冷却剂的铅冷快堆(LFR),由于其较高的安全性、经济性、核燃料增殖能力以及可嬗变放射性核素等优点,是最具有应用前景的第四代核反应堆堆型之一,而燃料包壳材料与环境的相容性是限制LFR发展与应用的关键问题之一。溶解与氧化是燃料包壳材料发生液态LBE腐蚀的主要形式,合理控制液态LBE环境中的溶解氧浓度是提高其环境相容性的关键。 

  课题组在中科院青年创新促进会(2021189)和中国科学院金属研究所创新基金(2021-PY01)的共同支持下,研发了适用于液态LBE环境中的溶解氧电极及控氧系统,研究了550℃下液态LBE环境中浸泡时间(0~8000 h)和氧浓度(饱和氧~1.12×10-9 wt.%)对燃料包壳材料—T91钢腐蚀行为的影响规律及相应的腐蚀机理,发现在饱和氧液态LBET91钢表面形成了由铁铅复合氧化物层(PF)、Fe3O4层(OOL)、Fe-Cr尖晶石层(IOL)和内氧化区(IOZ)组成的四层氧化膜。IOZ是由基体和与基体有一定取向关系的FeCr2O4组成。总氧化膜、OOLIOL厚度随时间遵循幂函数规律(T=AtB)。Fe向外扩散与氧反应促进了PFOOL的生长;氧向内扩散与基体反应生成Fe-Cr尖晶石,促进IOL的生长。IOZ的形成归因于氧化物/基体界面处的氧浓度太低而无法使基体完全氧化,发生了Cr的选择性氧化。此外,由于Fe向外扩散的速度大于氧向内扩散的速度,导致在IOLIOZ界面处形成了多孔尖晶石带。氧浓度的降低可以显著降低T91钢的腐蚀速率。在氧浓度为1.26×10-6 wt.%时,T91钢表面形成由OLIOZ组成的双层氧化膜,其中IOLFe-Cr氧化物组成,IOZ由基体和沿晶界生长的富Cr氧化物组成。当O浓度低于1.41×10-8 wt.%时,T91钢表面发生了溶解腐蚀,且氧浓度越低,溶解腐蚀越严重。不同的氧浓度对T91钢在液态LBE中的腐蚀行为影响很大,合理调控氧浓度对于提高T91钢的耐腐蚀性能至关重要。T91钢在液态LBE中的最佳氧浓度可能在10-6 wt.%附近。相关研究结果已发表于Corrosion Science, 204, 2022, 110405 

 

  液态LBE溶解氧电极校准曲线与控氧曲线;T91钢在不同氧浓度(饱和氧、1.26×10-6 wt.%1.41×10-8 wt.%1.12×10-9 wt.%)液态LBE中暴露1000 h后氧化膜的截面形貌;T91钢在饱和氧液态LBE中暴露200 h后形成的氧化膜的TEM分析;T91钢在饱和氧液态LBE中腐蚀机理示意图 

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